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直接实验证据表明水冰固有的表面质子活性明显

更新时间:2020-09-12 18:32点击:

  水冰是自然界中最丰富的固体物质之一,冰表面的水合质子会严重影响冰的物理和化学性质。当存在酸性杂质时,水合质子很容易掺入氢键(HB)网络中。相反,在纯水分子系统中,它们仅由水分子的热电离(H2O=H+hyd+ OH-hyd)生成。因此,水冰所固有的质子活性取决于衍生自自电离的水合质子的量和迁移率(图1)。

直接实验证据表明水冰固有的表面质子活性明显

  关于水冰表面水合质子的活性是否显着提高,已经进行了很多讨论,但尚未解决。这对于理解自然界无处不在的冰面对各种各样的非均质现象的影响是至关重要的问题,例如电荷的产生,雷暴中的分离和诱捕,地球臭氧层的光化学破坏,甚至是地球上的分子演化。空间等

  最近,由分子科学研究所副教授杉本俊树(Toshiki Sugimoto)领导的研究人员成功地直接定量地证明了低温冰表面的质子活性显着增强。在同时实验观察由H2O和D2组成的双层结晶冰膜表面和内部水分子的H / D同位素交换的同时,O(图2),他们报告了表面质子活性独特增强的三个主要发现:(1)最上方表面的H / D交换(图1)证明的质子活性至少比表面质子活性高三个数量级。内部甚至低于160 K;(2)增强的质子活性主要是由水分子的自电离过程而不是质子在冰表面的转移过程所致。(3)由于表面促进的自电离作用,表面水合质子的浓度估计比本体中的高出六个数量级。

  将这些结果与低温冰表面的分子水平结构和动力学相关联,他们讨论了在配位不足的表面分子中允许的协同结构波动(图3)但在完全配位的内部分子中被抑制的协作结构波动有助于自电离并控制质子在冰面上的活动。由于中层顶周围地球大气的温度下限是〜120 K,因此地球上的结晶冰表面不太可能是有序排列的,但不可避免地会高度波动。在自然界中,这种动态特征有助于水分子的自动离子化,从而增强了结晶冰表面的质子活性。”


直接实验证据表明水冰固有的表面质子活性明显