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设计独立的增压的质子传导膜

更新时间:2020-09-16 03:59点击:

  质子是带正电荷的亚原子粒子。质子易位在自然现象和人造技术中起重要作用。但是,控制生物材料和设备中的质子传导和制造仍然具有挑战性。在一份新的报告中,马超和一支由中国,荷兰和德国的跨学科团队组成的研究小组合理地设计了质子传导性蛋白质构成材料,该材料超过了先前报道的蛋白质(由蛋白质组成或包含蛋白质)系统。他们通过逐步探索肽序列来开发结构从固有的无序卷曲到蛋白质增压的多肽嵌合体。新的设计范式为在人工和生物系统的界面上制造生物质子器件提供了潜力,其结果发表在《科学进展》上。

设计独立的增压的质子传导膜

  质子传导负责生物学的基本过程,包括生物发光,5'-三磷酸腺苷的合成以及光触发的质子移位。生物工程师和材料科学家以前已经开发了几种具有质子移位行为的合成材料,包括混合系统,尽管它们的缺点已阻碍了生物电子学和生物技术领域。为了开发专用于质子传导的生物材料,科学家必须探索其固有的质子传导行为的支架和序列。在水合状态下,质子可以通过水分子沿着质子跳跃的机制沿着相邻的键网络移动,质子跳跃被用作设计从头(即从头开始)的质子传导结构的蓝图。在这项工作中,马等人。他们开发了一种基于蛋白质的逐步质子传导膜,该膜具有一组未折叠的,含有谷氨酸残基的阴离子超荷电多肽(SUP)。

  在质子传导膜的多肽主链中,亲水的(亲水的)带电部分用作质子载体。该团队研究了这些未折叠系统的质子传导性能,从而获得了独立的膜,并通过将类似丝的β-片层结构与阴离子SUP合并形成自组装纳米结构,完善了结构设计。该小组用致密的羧酸基团装饰了表面,以进行水合作用,质子解离并形成质子传导途径。机械稳定和独立的膜超越了迄今为止报道的基于蛋白质的系统的传输特性,具有出色的质子传导性。

  研究小组从弹性蛋白中提取了增压蛋白质; 先前针对蛋白质工程和界面修饰的应用进行了探索。他们将谷氨酸(缩写为Glu或E)引入了谷氨酸(可在生理条件下轻易地质子化到蛋白质序列的X位点),形成无结构的负超荷电多肽(SUP-Es)。然后他们构建了三种不同的增压多肽变体,称为E72,HC_E35和DC_E108。Ma等。二手的电化学阻抗谱(EIS)和金指状电极(IDE),以评估薄膜质子传导并根据相对湿度测量质子传输。当湿度增加到90%时,由于通过材料的羧酸(-COOH)基团吸收了大量水分子,质子的转运得以改善。除了相对湿度,他们还研究了质子传导与目标样品相对于电荷载流子密度的关系。通过调整无序蛋白质的电荷密度,Ma等。成功地控制了薄膜中蛋白质的质子传导行为。由于由SUPs制成的薄膜具有很高的稳定性和均匀性,因此该设置没有出现缺陷的迹象。

  Ma等。然后进一步研究了折叠的纳米级蛋白质骨架,并在纳米级支架上的表面配备了羧酸,类似于SUPs。他们使用X射线衍射研究了增压蛋白质样品内部的结构信息,以获取其结构域的独特特征,以表明纳米结构成分如何促进质子移位。这项工作使研究小组能够合理地改造蛋白质基序以进行质子传导。Ma等人,由于质子传导性的提高而受到激励。将所得的设计元素与现有的增压多肽(SUP)结构结合在一起。

  他们没有在材料结构中使用β-桶形图案,而是使用了机械稳定的β-折叠结构- 从蜘蛛丝获得的序列。他们将阴离子SUP与β-折叠序列的组合系统命名为“ spider-E”。科学家在实验室中使用质粒-载体表达系统生产了重组阴离子Spider-E材料,并使用X射线衍射,傅立叶变换红外(FTIR)光谱和原子力显微镜确定了结构。与单独的无定形SUP膜相比,spider-E膜显示出更高的质子传导性。

  β-片状结构的材料体系表现出改进的机械性能,可轻松生产为自支撑膜。例如,Ma等。drop在实验室中浇铸了Spider-E解决方案以设计透明的宏观膜。结果表明,由于包含蜘蛛基序,其屈服强度可与重组蜘蛛丝材料媲美,因此结构的机械坚固性。研究人员展示了蜘蛛基序如何通过亲水表面由富含谷氨酸的SUP链构成的β-折叠结构域,从而促进了出色的质子跳跃。该研究突破了现有的蛋白质质子传导材料的极限,代表了蛋白质工程学的一个关键例子。这项工作代表了将蛋白质工程和本体结构的合理设计与分子集合体的集体特性相结合的首批实例之一。

  这样,Chao Ma及其同事应用了合理的分子从头设计和工程技术,获得了具有生物质感的蛋白质衍生的块状材料,该材料具有强大的质子传导性能和出色的机械稳定性。他们使用一系列生物物理工具测试了表面改性。该团队开发了新一代的,具有生物启发性的散装材料,并探索了连续的序列设计,为在生物技术中的应用提供了一个有希望的平台,并设想将这种材料用于未来的小型化生物燃料电池中的质子运输。


设计独立的增压的质子传导膜